ChäoS;HEAd berlatar belakang cerita di Shibuya, Jepang pada tahun 2008 . Takumi Nishijou yang merupakan seorang siswa SMA Swasta di Akademi Suimei , suatu hari mendengar tentang pembunuhan ‘Gen Baru’ yang telah terjadi di sekitar kota . Meskipun menolak topik pembicaraan karena tidak melibatkannya , Takumi mulai mengalami kecelakaan aneh di sekitarnya , dari gambaran mengerikan yang dia dapatkan saat berada di PC-nya , kepada seorang gadis Pink-Haired misterius yang sedang berada di lokasi pembunuhan .

Dari sana pada Takumi berjuang untuk mengatasi kejadian yang terjadi di sekelilingnya dan tak lama lagi di menyadari apa yang nyata atau khayalan . Seiring berjalannya waktu maka nasibnya pun mulai terbuka di hadapannya , pelaku di balik peristiwa ‘Gen Baru’ mencoba menemukannya , membawanya ke dunia di mana tidak ada yang seperti apa adanya .